5-16  氘氚化锂分解残渣中微量氚的回收

蔚勇军  石  岩  常元庆  敬文勇  熊义富

氘作同位素交换气对除氚后的新鲜氘氚化锂残渣[主要成分是硅锂化合物和二氧化硅，渣中含氚约为0.944 3 mg/g（渣）]中的微量氚进行氚的计量与回收，为氘氚化锂残渣中氚的回收提供技术支持。

    残渣氢同位素交换温度的确定。同位素交换是一种吸附/解吸过程，为了确定氢同位素交换的最佳温度，取少量残渣，分别选择了300，400，500 ℃进行实验。在实验中，始终保持一定的进气量（D₂/渣=0.001 9）。图1为相同氚含量的氘氚化锂残渣样品在几个不同温度下交换时观测到的解析气中氚的变化曲线。表1为相同氚含量的氘氚化锂残渣样品在不同温度下经过两次同位素交换的除氚效率。由表1和图1可见，交换温度对渣中氚的交换影响较大，温度越高、越容易从渣中将氚交换出来。300 ℃以下温度，同位素交换效果较差；500 ℃下，交换2次即可将氘氚化锂残渣中总氚量的85.4%交换出来。

  残渣中氚的同位素交换。根据图1和表1所示的实验结果，在550 ℃交换温度下用氘对183.841 5 g氘氚化锂残渣进行了同位素交换。由于氘氚化锂残渣为650~700 ℃高温分解除氚后的新鲜分解残渣，处于不饱和态。要交换出渣内残留的氚，残渣必须预先吸附有一定量的氘气，使其达到交换温度下的气体平衡离解压力，方可将渣中的氚交换出来。第一次吸氘2.98 L，在550 ℃下仅有1.33 L气体放出，以后每次同位素交换载氘量与反应残渣重量之比即D₂ /渣均为2.98×10^-3。交换次数与解吸出的氚量的关系见图2。经过9次同位素交换，从氘氚化锂分解残渣中回收氚量约为0.17 g。渣中氚的回收率为97.9%。同位素交换结束后取少量残渣溶于蒸馏水中，用液闪计测量渣中仅含氚20 mg/g。

通过上述实验，结果表明：(1) 氘氚化锂分解残渣中氚的回收效率取决于同位素交换温度，300 ℃下残渣的同位素交换反应很微弱，难以将渣中的氚交换出来。(2) 在500℃以上温度易将渣中的微量氚交换出来，550 ℃下通过9次同位素交换，即可将氘氚化锂分解残渣中的97.9%以上的氚交换出来，降低残渣中放射性活性有利于环保。